Zn2作为锌离子混合电容器中典型的高活性金属电荷载体，因其较大的水合离子半径和高脱溶剂能垒，导致阴极/电解液界面动力学迟缓和电荷存储容量不足。非金属NH电荷载体由于尺寸小、质量轻和氢键效应，能够实现快速去溶剂化和空间电荷转移，成为调制阴极/电解液界面电化学行为以实现高效储能的更佳选择，但其反应机制尚未揭示。
1.分级Zn2/NH溶剂化结构诱导阴极界面亥姆霍兹平面重构，提高了空间电荷密度和容量存储。
电荷载流子是决定锌离子混合电容器电化学指标的最重要因素之一。图1a的理论计算表明金属Zn2离子与模拟碳骨架具有最高的反应活性，非金属小尺寸水合NH离子与模拟碳框架界面斥力(4.37 eV)低于大尺寸的Zn(HO)2(11.64 eV)，有利于在水系电解质中的快速扩散动力学。图1b中NH的能带间隙(3.65 eV)比Zn2低，能够实现高电子电导率和快速电荷转移。此外与刚性的Zn2离子相比，NH离子提供了四重NH键，为碳阴极形成氢键提供了更多的吸附位点。然而，大尺寸的裸NH离子导致了相对松散的亥姆霍兹平面，无法实现高能量密度的空间电荷存储。
图1. Zn2和NH电荷载流子的性质分析。(a)结构优化后的吸附模型和相对能量；(b)能级和前线分子轨道；(c)IGM散点图；(d)Zn(OTF)-NHOTF杂化电解质的界面吸附模型示意图；(e)溶剂化阳离子聚集体的尺寸分布；(f)电解质电导率；(g)奈奎斯特图；根据阿伦尼乌斯公式计算得到的(h)E值和(i)反应能垒比较。
金属Zn2的高活性和非金属NH离子的高动力学说明了协同电荷载体的特性和功能性，重新配置阴极电解质界面处的空间电荷分布，实现高效电荷存储(图1d)。图1e的动态光散射表征(DLS)表明Zn(OTF)-NHOTF混合电解质呈现分级水合阳离子结构(平均尺寸分别为0.60和2.86 nm)，提高了碳正极的孔隙可及性。此外，Zn(OTF)-NHOTF混合电解质具有最高的离子电导率，为10.07 mS cm1(图1f)。根据电化学阻抗谱(EIS)拟合结果(图1g)，使用混合Zn(OTF)-NHOTF电解质组装的锌电容器具有最低的阻抗值(27.8 Ω)。此外，结合阿伦尼乌斯公式计算了电荷转移过程的活化能(E)，Zn(OTF)-NHOTF混合电解质证实了双阳离子电解质中优异的电荷转移效率(图1h和1i)。这些结果表明，Zn(OTF)-NHOTF混合电解质具有高动力学电荷存储活性和低反应势垒。
图3a中混合电解质的Zeta电位向正电位偏移，证明碳阴极-电解质界面处的亥姆霍兹平面进行了重构，其厚度被压缩，阳离子吸附能力增强(图3b)。图3c的差分电容曲线证实了碳阴极-混合电解质中界面处空间电荷密度的增加。图3d中电荷载流子的吸附密度等值面模拟进一步证实了高活性Zn2离子占据内层，小尺寸/轻质NH(HO)占据外层。Zn2/NH双电荷载体重构了阴极/电解液界面亥姆霍兹层结构，有效压缩了双电层厚度，实现高密度空间电荷存储(图3e-g)。
在Zn(OTF)-NHOTF电解质中ZnPFC电容器展示出了优异的电化学性能(图4a-e)。在0.5 A g1下实现了240 mAh g1的高比容量，即使在50 A g1大电流密度下，PFC阴极仍具有130 mAh g1的容量保持，并且展现出了具有竞争力能量/功率密度输出和超长的循环寿命(40万次循环后表现出98.59%的出色容量保持率)。PFC阴极和Zn(OTF)-NHOTF混合电解质界面之间独特的亥姆霍兹重构平面确保了高动力学离子扩散，从而释放出卓越的电容响应，为ZnPFC电容器提供了全面提升的电化学指标。此外构建的准固态ZnPFC器件显示出优异的柔韧性和拉伸应变能力，在0°至180°的任意弯曲角度下具有稳定的电化学容量输出，拓宽了其在柔性可穿戴领域的应用潜力(图4f-h)。
图4. ZnPFC混合电容器电化学性能评估。(a)电荷存储机制示意图；(b)恒电流充放电曲线；(c)倍率性能；(d)Ragone图；(e)循环性能；(f)柔性ZnPFC器件制备示意图；(g)柔性器件弯曲性能测试；(h)柔性ZnPFC器件为LED显示屏供电的光学图像。
在选定的充放电状态下对Zn(OTF)-NHOTF混合电解液中的PFC正极进行表征，以解构其反应机制(图5a)。图5b中O1s的C=O峰强度在放电过程中持续衰减(状态A→B→C)，并在随后的充电过程中增强(状态C→D→E)，表明C=O基团的可逆性和强活性，并且放电过程中在产生的新的信号揭示了C=O与NH之间的氢键反应(O···HN)。图5c的N1s的XPS能谱放电过程中在 403.1 eV处检测到新峰归属于OZnN离子键，表明吡啶/C=O基团可以同步激发Zn2的电化学氧化还原过程。结合非原位FT-IR光谱和Zn 2p的能谱测试结果验证了NH和C=O之间H键相互作用的形成/消失以及Zn2在碳阴极表面的可逆吸脱附(图5d-e)。图5f-i吸附模型的弱相互作用力分析和电子局域化函数(ELF)结果进一步揭示了PFC正极对Zn2和NH结合特性。优化的PFC碳骨架中与NH存在强的氢键作用力，而Zn2与PFC碳阴极则呈现出离子键合特性。基于以上分析提出了Zn2/NH双离子共存储机制：i)PFC正极表面物理吸附Zn2和NH以产生电双层电容；ii)Zn2/NH与羰基/吡啶基团的多电子氧化还原反应形成O-Zn-N键和(O···HN键以提供赝容量。因此，提出的阳离子溶剂化策略重新配置了界面亥姆霍兹平面以优化空间电荷分布，并实现Zn2/NH共存储(图5j)。
NH诱导阳离子溶剂化策略,重构阴极/电解液界面亥姆霍兹平面和优化空间电荷密度分布，克服了溶剂化Zn2缓慢的界面电荷转移，实现了快速和稳定的Zn2/NH双离子共存储，其中Zn2离子和羰基/吡啶基序更易于形成高能的N-Zn-O键，而NH离子通过氢键反应提供快速动力学。混合阳离子电解液介导的Zn2/NH共存储的锌离子混合电容器具有高容量、高倍率性能和优异的循环寿命。这项工作为先进锌基储能的阴极-电解质界面设计提供了新的见解。
能源化学，主要研究锌离子电池、超级电容器关键电极材料和储能原理，重点发展有机正极和锌负极设计与界面调控新方法。
主持国家自然科学基金4项，省部级项目5项，在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Nano-Micro Lett., Adv. Sci., Chem. Sci.等国际著名期刊上发表论文170余篇，被引用11200余次，H指数64，授权中国发明专利28件，入选英国皇家化学会TOP 1%高被引中国作者、全球2%顶尖科学家、科睿唯安全球高被引科学家。担任中国化学快报第三/第四届青年编委、上海市化学化工学会第十一届理事会理事。
胶体与界面化学、能源纳米材料，目前主要研究超级电容器、水系锌电池电极材料设计合成及储能机制。
承担并完成多项国家自然科学基金项目以及多项上海市科委重大项目和重点项目；发表200多篇SCI研究论文，总引用次数近12000余次，H指数63，授权中国发明专利30余件。担任中国化学会胶体与界面化学专业委员会委员，教育部工程研究中心技术委员会委员，上海市颗粒学会理事，上海市创造学会理事，浙江省在沪人才联合会理事等。获得上海市教学成果奖、上海市研究生(博士)优秀成果奖和上海市自然科学奖；入选英国皇家化学会TOP 1%高被引中国作者、全球2%顶尖科学家、科睿唯安全球高被引科学家。
致力于有机储能材料与新型化学电源研究，主要研究水系锌离子电池的电极材料和储能机制，聚焦有机正极材料的活性结构设计及其界面储能行为调控。
博士毕业于同济大学化学科学与工程学院，师从刘明贤教授。主持国家自然科学基金青年项目、上海市启明星项目扬帆专项、中国博士后科学基金面上资助，入选上海市超级博士后激励计划。在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Nano-Micro Lett., Mater. Horiz.等著名刊物上发表论文20余篇，被引用3000余次，H指数 29，授权中国发明专利4件。
Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2023 JCR IF=31.6，学科排名Q1区前3%，中国科学院期刊分区1区期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。
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