提出了一种将纳米晶钙钛矿发光二极管(PeLED)与有机发光二极管(OLED)叠加的混合串联结构,以实现生动高效的串联显示;
2.通过光学模拟发现了关键的光学微腔结构,即混合串联结构谷(h-tandem valley),使混合串联PeLED能够实现窄带宽的光发射;
3.混合串联结构谷的中心结构(谷中心串联)具有接近完美的电荷平衡和最佳的微腔效应;
4.混合串联PeLED的性能,包括高达37.0%的外部量子效率、窄的半峰宽(27.3nm)以及与有机发光二极管相比更高的色纯度和快速的开关响应;
串联结构在光电子设备中的广泛应用,特别是在LEDs中的优势。通过采用串联LEDs,特别是使用电荷生成层(CGL)的串联LEDs,可以提高发光效率,减轻电压应力,延长设备寿命。通过调整串联LEDs的微腔结构,可以缩窄堆叠LEDs的发射光谱。在这种情况下,对PeLEDs商业化发展中必须考虑串联结构,当前最有前景的策略是将薄的、光学透明的溶液处理的胶体纳米晶PeLED单元与真空沉积的OLED单元叠加。然而,简单地结合不同电流密度-电压-亮度(J–V–L)和电致发光(EL)特性的窄带PeLED和宽带OLED,并不像传统的串联OLEDs那样能够保证窄带发射和高效率。这对于发射特性不同的两种LED的简单组合会导致发光谱的扩展和偏移,这取决于驱动电压,因为存在电荷不平衡。
该研究发现了PeLEDs在显示领域作为一种有前景的新光源。为了商业化PeLEDs,韩国首尔国立大学Tae-Woo Lee团队提出了采用串联设备结构的发展路线图,具体是将薄的纳米晶PeLED单元与有机发光二极管单元叠加,实现生动高效的串联显示。然而,简单地组合具有不同特性的发光二极管并不能保证窄带发射和高效率,可能导致发光谱扩展和电荷不平衡。通过光学模拟,研究发现了关键的光学微腔结构,称为混合串联结构谷,使得混合串联PeLED能够实现窄带宽的光发射。谷的中心结构展示了接近完美的电荷平衡和最佳的微腔效应。最终,混合串联PeLED取得了高达37.0%的外量子效率,以及窄的半峰宽(27.3nm),相比有机发光二极管的64.5nm,同时具有快速的开关响应。这些发现提供了克服基于纳米晶的PeLEDs局限性的新策略,并为在实际显示应用中整合不同类型的发光装置提供了有价值的光学和电学指导。
1.材料选择:使用光学透明、纳米晶的PeLED作为叠加单元,相较于传统的几百纳米厚块状多晶PeLED,有助于避免顶部单元发光强度的强吸收,并更容易控制串联设备中的电荷平衡;
2.光学模拟:通过光学模拟,研究者发现了h-tandem valley的存在,通过调整PeLED和OLED单元的EL发射谱的匹配,成功实现了在28 nm以下的窄发光谱;
4.性能提升:谷中心串联结构表现出卓越的器件效率,包括高达37.0%的外量子效率(EQE)和151.8 cd A−1的发光效率(CE),且高于单个PeLED和OLED单元效率之和;
5.能效提升:混合串联PeLED在功率效率等方面的性能提升,尤其在窄发光谱(27.3 nm)的情况下,使其非常适用于高效能、生动的下一代显示技术;
6.稳定性和应用:混合串联PeLED表现出较高的操作稳定性,具有长达5,596小时的预计寿命,成功应用于柔性大面积显示,显示了其实际应用潜力。
1. 通过简单堆叠相同类型的发光器件,具有相似J–V–L特性的传统串联OLED几乎可以将器件效率提高一倍,而无需大幅修改器件结构。
2.在混合串联PeLEDs中,由于组分器件具有不同的电阻和J–V–L特性,从CGL到每个发光单元的电流流动可能不平衡,可能导致注入电荷的损失、发射峰值的漂移或每个单元亮度不平衡而引起的发射光谱变宽。
3.为了实现高器件效率,采用了不同ETLs的各种器件,同时制作了单个PeLEDs和单个OLEDs以比较串联器件中底部和顶部单元的电流密度。
4.引入BCP:Li作为CGL,并通过用ZADN-BCP:Li替换TPBi-BCP:Li界面,成功提高了电荷生成和电子注入效率,因为电子注入屏障被降低。
5.在谷中串联结构中,底部和顶部单元的ETL被替换,导致底部和顶部单元在2.6–3.2 V的驱动电压下的电流密度–电压曲线完全匹配,实现最大EQEs。
6.谷中串联PeLED采用ZADN作为所有ETLs,其在运行过程中表现出稳定的EL峰值位置,与不平衡串联1–3相比,后者由于每个单元的电荷不平衡而显示出EL光谱的移位和变宽。
7.谷中串联的EL发射FWHM最窄为27.3 nm,而不平衡串联1–3的值分别为31.8、28.4和42.2 nm,表明谷中串联的EL发射更为稳定和集中。
8.谷中串联的响应时间为48 µs,相比不平衡串联1的169 µs,显著减少,说明引入谷中结构和其优化厚度改善了电荷载流子注入和电荷平衡,实现了快速响应和稳定亮度驱动。
9.通过对串联器件进行光学模拟,假设完美电荷平衡,计算得到的EQEs在不平衡串联1–3和谷中串联中分别为35.2%、36.4%、35.8%和37.1%,而它们之间的差异不大。
10.谷中串联的实测EQE与模拟值的比值为99.7%,表明谷中串联实现了几乎完美的双单元电荷平衡。
11.与此相反,不平衡串联1–3的比值分别为73%、73%和59%,表明电荷不平衡导致了大量效率损失。
12.串联器件的EQE可以通过公式推导,其中ξCGE是在CGL生成的电子(空穴)数除以从电极注入的电子(空穴)数;γCB是电荷平衡因子,即生成的激子数除以注入的电子(空穴)数;χS/T是辐射性激子比率,对于磷光OLED和PeLED均为1;ΦPLQY是EML的光致发光量子产率;ηout是输出效率。
13.通过对谷中串联PeLED和OLED单元假设完美电荷平衡进行EL光谱模拟,证实了谷中串联实现了几乎完美的电荷平衡。
14.通过偏压相关的器件时间分辨PL实验和在5.6–7.7 V的电压范围内进行的EL光谱分析,确认了谷中串联器件的电荷平衡和PeLED与OLED单元对总EL发射的贡献几乎在该电压范围内保持不变。
15.由于谷中串联器件中每个单元的电荷平衡几乎相同,可以计算电荷生成效率和电荷平衡因子的乘积,结果表明在谷中串联中几乎没有注入电荷的损失。
2.改变空穴传输层和ETL的厚度会影响电荷平衡,因此从光学模拟得到的最大输出耦合器件结构并不总是导致最高器件效率。
3.进行了关于ZADN和TAPC在顶部单元中厚度的光学模拟,比较了模拟结果与谷中串联的实验EL特性以及具有最大输出耦合效率的厚串联器件(thick tandem)的实验EL特性。
5.厚串联的理论EQE仅从光学模拟中得出,不考虑电荷平衡为50.8%。然而,实际制作的厚串联器件的实验EQE仅为29.4%,远低于厚串联的光学模拟值和谷中串联的实验EQE。
6.厚串联显示出电荷不平衡导致大量电损失,而谷中串联由于几乎完美电荷平衡(接近100%)几乎没有电损失。
8.由于微腔的光谱整形效应,厚串联的模拟EL光谱显示出较宽的FWHM(38.3 nm)。
9.底部单元的传输层厚度以及ZADN的厚度也影响串联器件的微腔结构。ZADN ETL的厚度对电荷生成效率和电荷平衡因子至关重要。
10.对ZADN在底部单元中的厚度进行光学模拟,发现在ZADN厚度为20 nm时,谷中串联的微腔效应最优,具有最高的光学计算EQE和最高的电荷平衡因子。
11.实际制作的谷中串联器件在ZADN厚度为20 nm时获得了最高的EQE。
12.ZADN厚度从5到20 nm的增加导致电荷平衡因子和输出耦合效率的提高,但过大的ZADN厚度(40 nm)则导致EQE下降。
13.综合电学和光学分析表明,谷中串联PeLED结构对于实现最高EQE和窄带发射是最优的。
总的来说,作者开发了一种光学和电气设计策略,通过将薄而透明的胶体纳米晶体PeLED单元与提供更有利的显示制造工艺的OLED单元相结合,实现了生动而高效的混合串联PeLED。通过为最佳微腔效应和电荷平衡设计光学谷,精确匹配了电流水平,在串联设备中实现了接近完美的电荷平衡。最终,实现了具有高效率(CE = 151.8 cd A−1;EQE = 37.0%)和FWHM为27.3 nm的窄带发射的混合串联PeLED。此外,光学模拟揭示了器件结构如何影响串联器件中的微腔结构和电荷平衡,从而导致不同的EL光谱和EQE,并最终验证了混合串联PeLED在混合串联谷中具有经过良好设计的电气和光学器件结构。实验结果和全面的电气光学研究为进一步开发包含不同类型发光单元的混合串联显示提供了指导和见解,从而实现具有高效率和高色彩再现性的下一代商业化显示器。
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